西安电子科技大学的创新研究：打破铁电存储器耐久性极限

继人工智能和高性能计算的迅猛发展，科学界对非易失性存储器的需求愈发严苛。这类存储装置不仅要能够持久存储信息，还需具备快速写入、低功耗和高频繁擦写的特性。此外，它们还需适应高密度集成的要求。铁电存储器透过原子尺度的极化翻转来记录数据，因而被视为打破传统电荷存储瓶颈的极具潜力的方向。然而，尽管近年来崛起的纤锌矿结构氮化物铁电材料展现了高剩余极化与高矫顽场的优势，低温制备及三维集成的潜能，其耐久性的问题却一直困扰着研究者。通常情况下，这类器件在约1亿次循环后便会发生失效，而导致失效的微观缺陷原因尚未明确揭示。

近日，西安电子科技大学的韩根全教授、郝跃院士与周久人教授合作，成功识别出影响纤锌矿铁电材料耐久性的关键因素——氮空位。研究表明，循环电场可以驱动氮空位在材料内部重新分布和聚集，最终形成贯穿膜厚的缺陷通道，导致漏电流的增加及介电击穿的发生。为解决这一问题，研究团队设计了AlScN/AlN超晶格，并采用动态恢复操作，从空间和能量两方面限制氮空位的迁移和聚集。在完整极化翻转的条件下，器件在室温下累计循环可达约47亿次，在250 K环境下进一步突破100亿次，耐久性提升了两个数量级。相关研究成果以“氮空位限位技术在纤锌矿铁电材料中的耐久性突破”为题在《Science》期刊上发表，Ruiqing Wang与Feng Zhu为共同第一作者。

研究内容首先提出了一个清晰的“失效—解决”逻辑（图1）。在常规的AlScN薄膜中，氮空位并不是静止的。随着电场的不断翻转，氮空位逐渐聚集并沿膜厚方向形成连贯的缺陷路径，最终造成漏电流的剧增和设备的硬击穿。为此，研究人员选用周期性AlN薄层作为“墙”，隔断了氮空位的迁移路径。同时，通过恢复脉冲操作帮助已经积聚的氮空位回归到更稳定的位置。二者的结合形成了所谓的空间—能量双重限域（图1）。

关于普通AlScN失效的机制，图2提供了直接证据。经过200万次极化循环后，AlScN的纤锌矿晶格依然保持相对完整，剩余极化仅从127 μC/cm²轻微增至136 μC/cm²，变化不过7%（图2a、2b）。这表明，设备的失效并非因铁电晶格的“疲劳失效”，而是由于漏电流迅速上升，最终导致器件发生不可逆的硬击穿。进一步的电子能量损失谱分析揭示了潜在原因。循环后，氮元素的信号在晶界附近明显降低，而邻近区域的信号则上升（图2c）。氮信号的减少意味着氮空位聚集在晶界处，从而形成高缺陷的贯穿通道。

在识别出问题源后，研究团队转向缺陷形成的能量机制进行研究。第一性原理计算表明，在AlScN中，氮空位形成的能量在与Sc配位的N位点约为3.8 eV，而在与Al配位的N位点则高达4.7 eV（图3a）。这意味着，虽然Sc有助于降低铁电翻转的难度，却也易于导致氮空位的产生。于是，研究团队在AlScN周期性插入了不含Sc的AlN层，以提高氮空位形成的能量，并显著提升其跨越AlN界面的迁移势垒（图3b、3c）。通过这种设计，研究人员构建出由5个周期组成的AlScN/AlN超晶格，并且在经历2000万次循环后，AlN层依然阻止了缺陷的继续扩散（图3d）。更重要的是，器件的失效模式有所改变：普通AlScN常出现突然的硬击穿，而超晶格则展现出较为缓慢且可恢复的性能降低。在加入恢复操作后，器件在室温下累计循环达到了约47亿次，并持续保持能完全翻转的标准；在250 K下则进一步突破了100亿次（图3e、3f）。

图4进一步表明，AlN层的“隔离墙”不仅在理论框架中存在。经历30亿次循环后，应变映射显示，没有出现贯穿整个超晶格厚度的应变通道，缺陷路径会在AlN层被截断（图4a）。与之对应的是，超晶格的漏电流中位数仅增加约52%，而普通AlScN在200万次循环后就迅速增加837%（图4b）。此外，器件的击穿场与矫顽场之比EBD/Ec中位值达到2.67，这在电学层面进一步证明了空间限域能够有效压制缺陷所导致的介电击穿（图4c）。然而，仅仅阻挡氮空位的“长途迁移”并不足够。经过长时间的循环，氮空位仍可能局部聚集，导致铁电极化水平的下降。